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              制備方法對Pd-Cu/凹凸棒土催化劑CO低溫催化氧化性能影響

              來源:中國凹凸棒土網    10-26 22:42
              CO低溫催化氧化在過濾式自救器和消防自救呼吸器、CO氣體傳感器、機動車冷啟動尾氣控制、燃料電池、封閉內循環式CO2激光器、煙草降害以及密閉系統(如:潛艇、航天器等)內微量CO控制等方面具有廣泛的應用,同時,在多相催化領域, CO低溫催化氧化還被用做探針反應,揭示催化劑及載體織構、結構、形貌和表面性質等與催化性能的關系。因此,CO低溫催化氧化具有重要的實用價值和廣泛的理論研究意義。
              負載型Wacker催化劑由于其組成中包含豐富的Cl-,并且H2O分子參與CO催化氧化循環反應過程,在水汽和鹵化物存在的條件下,不僅表現出高的CO催化氧化性能,同時具有非貴金屬氧化物催化劑和貴金屬催化劑難以比擬的抗水性、抗鹵化物中毒等優勢,受到研究者的青睞。在過去幾十年中,關于負載型Wacker催化劑的研究主要集中在載體的選擇、助劑的添加、反應條件和反應機理研究等方面,并取得了重要進展。近年來,關于制備方法對負載型Wacker催化劑CO催化氧化性能影響的研究引起了科研工作者的興趣。本課題組前期以天然凹凸棒土(APT)為載體,探討了活性組分比例、助劑Cu(NO3)2的添加以及焙燒溫度等對Pd-Cu/APT催化劑結構及其CO催化氧化性能的影響。
              本文在課題組前期研究工作基礎上,通過FT-IR、XRD、TEM、N2-physisorption和H2-TPR等表征手段,著重研究了浸漬法和氨蒸發法等兩種不同方法對Pd-Cu/APT催化劑織構、結構、形貌、Cu物種存在形式、氧化還原性能及其CO催化氧化性能的影響規律,同時,進一步對不同氨初始濃度制備的Pd-Cu/APT催化劑進行系統表征,深入探討了氨蒸發法制備過程中初始氨濃度對Pd-Cu/APT催化劑結構性能的影響。得到的主要結果和結論如下:
              1.不同制備方法對Pd-Cu/APT催化劑結構及其CO低溫催化氧化性能的影響
              在反應原料氣組成為0.5%CO,3.3%H2O,空速6000 h-1,反應溫度為室溫的反應條件下,氨蒸發法制備的Pd-Cu/APT上初始CO轉化率即可達到100%,且至少在160 min內可維持CO完全轉化。相同反應條件下浸漬法制備的Pd-Cu/APT催化劑上初始 CO轉化率低于10%,明顯低于氨蒸發法制備的催化劑。表征結果表明,浸漬法制備的催化劑上Cu物種以CuCl2·2H2O形式存在,而氨蒸發法制備的催化劑上Cu物種則主要是 Cu2(OH)3Cl物相,同時呈現出納米片層結構,且與 Pd物種以及載體產生了較強的相互作用,較浸漬法制備的催化劑更易于還原。因此,氨蒸發法制備的催化劑較浸漬法制備的催化劑表現出更高的催化性能。
              2.氨濃度對氨蒸發法制備Pd-Cu/APT催化劑CO催化氧化性能的影響
              在常溫25℃,CO體積分數1.5%,空速6000 h-1和原料氣經3.3%水蒸氣加濕的條件下,適宜氨濃度(添加10 ml氨水)制備的催化劑初活性最高,CO轉化率高達70%,低氨濃度(5 ml氨水)和高氨濃度(15 ml氨水)制備的催化劑上CO轉化率明顯降低,前者約30%,后者僅有20%。催化劑表征結果表明,在較低或過高氨濃度條件下,制備的Pd-Cu/APT中Cu物種均主要以CuO為主;適宜的氨濃度有利于穩定 Cu2(OH)3Cl物相的形成,其薄片狀的形貌特征,良好的分散狀態,以及與 Pd物種間較強的相互作用,顯著提高了CO催化氧化性能。

                  關鍵詞:
                  負載型Wacker催化劑 一氧化碳 催化氧化性能 浸漬法 氨蒸發法 制備方法
                  作者:
                  范莉淵
                  學位授予單位:
                  山西大學
                  授予學位:
                  碩士
                  學科專業:
                  物理化學
                  導師姓名:
                  王永釗 趙永祥
                  學位年度:
                  2015
                  語種:
                  中文
                  分類號:
                  TQ426.6
                  在線出版日期:
                  2016年06月02日(萬方平臺首次上網日期,不代表論文的發表時間)

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