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              稀土摻雜TiO<,2>光催化材料的微波燒結制備與性能

              來源:中國凹凸棒土網    11-05 11:23
              TiO2光催化技術是日益受到重視的污染治理新技術,但由于TiO2光催化活性低,限制了其工業化進程。因此,設法提高其光催化活性引起人們的廣泛重視。 與常規燒結相比,微波燒結具有燒結速度快、加熱均勻、降低燒結溫度、縮短燒結時間、提高材料性能等一系列優點,被譽為“21世紀新一代燒結技術”。 本文采用溶膠-凝膠法并結合微波燒結工藝制備了稀土摻雜光催化薄膜(La/TiO2、Pr/TiO2、Nd/TiO2、Sm/TiO2、Eu/TiO2、Gd/TiO2、Dy/TiO2、Ho/TiO2、Tm/TiO2、Y/TiO2),以羅丹明B為降解物,以高壓汞燈為光源,通過單因素實驗考察了燒結過程中加熱方式、微波功率、燒結溫度、燒結時間以及稀土摻雜量、涂膜層數等因素對TiO2光催化活性的影響,確定了最佳工藝條件,并用TG-DSC、SEM、XRD等對材料進行了表征。 首先,采用混合加熱方式成功地實現了稀土摻雜光催化薄膜的微波燒結,研究了微波燒結制備RE/TiO2光催化薄膜的工藝條件。結果表明,最佳微波燒結制度為:三段加熱,第一階段,以約7.5℃/min的升溫速率加熱至225℃,第二階段,以約7.9℃/min的升溫速率加熱至423℃,第三階段,以約9.2℃/min的升溫速率加熱至515℃;升溫時間65min;燒結溫度為515℃;在保溫裝置中保溫30min。與常規燒結相比,微波燒結工藝制備RE/TiO2光催化薄膜的燒結溫度可由原來的600℃降低到515℃左右,燒結時間由原來的兩個多小時縮短到65min,而且提高了光催化薄膜的催化活性。 其次,系統地研究了十種稀土摻雜RE/TiO2光催化薄膜的光催化活性,確定最佳工藝條件分別為: La/TiO2薄膜:涂膜層數為1層,x(La)=0.10%;Pr/TiO2薄膜:涂膜層數為3層,x(Pr)=0.10%;Nd/TiO2薄膜:涂膜層數為3層、x(Nd)=0.15%;Sm/TiO2薄膜:涂膜層數為3層,x(Sm)=0.30%;Eu/TiO2薄膜:涂膜層數為2層、x(Eu)=0.35%;Gd/TiO2薄膜:涂膜層數為1層,x(Gd)=0.10%;Dy/TiO2薄膜:涂膜層數為1層、x(Dy)=0.30%;Ho/TiO2薄膜:涂膜層數為1層,x(Ho)=0.10%;Tm/TiO2薄膜:涂膜層數為1層、x(Tm)=0.10%;Y/TiO2薄膜:涂膜層數為1層、x(Y)=0.10%;其對模擬染料廢水羅丹明B的降解率依次達到:89.35%、89.34%、91.94%、90.00%、91.23%、92.94%、92.73%、93. 對樣品進行TG-DSC分析發現,稀土摻雜能促進銳鈦礦相提前出現,而抑制銳鈦礦相向金紅石相轉變。XRD分析結果表明,十種稀土摻雜TiO2薄膜均由銳鈦礦相組成。十種薄膜的平均粒徑依次約為24nm、16nm、24nm、19nm、24nm、24nm、16nm、24nm、24nm、24nm。對樣品進行SEM分析發現,薄膜顆粒均發生不同程度的團聚,薄膜表面存在大量的缺陷,顆粒比較均勻。與常規燒結相比,微波燒結工藝制備的TiO2光催化薄膜微觀結構比較均勻,晶粒細化。 Ho/TiO2薄膜存在下的反應動力學分析表明,光催化反應為二級反應。反應溫度為16℃時反應速率常數k1=0.5571(h·mg/l)-1;反應溫度為35℃時反應速率常數k2=0.8544(h·mg/l)-1。該反應的表觀活化能為16.657KJ·mol-1。 通過對亞甲基藍和甲基橙進行降解實驗,發現稀土摻雜光催化薄膜對不同染料廢水都有降解能力,但對不同的染料降解效果不同。

                  doi:
                  10.7666/d.y853150
                  關鍵詞:
                  光催化 溶膠-凝膠法 微波燒結 薄膜 稀土
                  作者:
                  王紅偉
                  學位授予單位:
                  東北大學
                  授予學位:
                  碩士
                  學科專業:
                  有色金屬冶金
                  導師姓名:
                  劉奎仁
                  學位年度:
                  2006
                  語種:
                  中文
                  分類號:
                  O484.41 TQ134.11
                  在線出版日期:
                  2006年08月30日(萬方平臺首次上網日期,不代表論文的發表時間)

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