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              低維納米結構光催化材料的設計、制備及性能研究

              來源:中國凹凸棒土網    11-05 11:27
              光催化是一種非常具有應用潛力的新技術,光催化材料的制備受到重視,但是光催化反應較低的催化效率和需要人工紫外光源照射阻礙了其進一步發展;納米技術的飛速發展給這些問題的解決帶來了新的機遇。本論文涉及提高光催化效率和其能量利用率的問題。研究了形貌控制合成低維納米結構的氧化鈦以及氮摻雜的氧化鈦光催化劑的方法,并進一步研究了形貌對未摻雜的氧化鈦的紫外光催化性能和摻雜的氧化鈦的可見光催化性能的影響。發現納米晶的形貌對其光催化活性有重要的影響。
              采用表面活性劑輔助合成了離散的金紅石相氧化鈦納米棒。所制備的氧化鈦納米棒具有高的長徑比和高的比表面積。表面活性劑的存在對于離散的金紅石相氧化鈦的形成起重要作用。它一方面吸附在特定的晶面從而阻止該晶面的進一步生長,另一方面表面活性劑膠束的位阻作用也阻止納米顆粒發生嚴重的團聚。這兩方面都促進了離散納米棒的形成。不加表面活性劑所得產品為混有少量板鈦礦相的金紅石相氧化鈦團聚體。
              更進一步,通過添加正丁醇到反應體系中,利用液相聚集生長和煅燒后處理兩步過程相結合制備了多孔單晶氧化鈦納米棒。這類多孔單晶納米棒既具有單晶的本質,更具有多孔的特點,使得其在光催化劑、催化劑載體、太陽能電池等領域具有潛在的應用價值。
              發展了一種溶膠一溶劑熱兩步過程控制氧化鈦納米顆粒形貌的新方法,其起始反應物僅為簡單的3M TiC14和Ti(OBu)4??梢酝ㄟ^簡單改變起始反應物的組成和溶劑熱溫度而方便地控制各種形貌的氧化鈦納米顆粒,如球形顆粒,離散的納米棒,納米棒的花瓣狀的聚集體等。水不溶性反應介質在納米顆粒的控制聚集方面的起重要作用,它可以避免納米顆粒的硬團聚。這種濕化學法制備的金紅石相納米棒在降解大分子染料中表現出高的光催化活性,而聚集形貌使得其在液相應用中更易分散和回收。
              利用醋酸為添加劑,通過水熱晶化可以有效改變所得氧化鈦納米晶的形貌,與不加醋酸直接水熱處理所得的產物相比,醋酸的添加使得所得氧化鈦晶粒的邊角變得圓滑。在光催化降解亞甲基藍的實驗中,醋酸處理的樣品表現出高的光催化活性。
              發展了一種以水溶液為基礎的合成方法制備高長徑比的銳鈦礦相氧化鈦納米棒。水溶液作為反應體系使得所制備的氧化鈦納米棒的表面并沒有有機物包裹。這種高長徑比的氧化鈦納米棒表面結構粗糙,作為催化劑應用更有利于分子的吸附和反應。
              通過亞甲基藍的降解實驗,對比了具有良好定義的結晶學晶面的銳鈦礦相納米棒和多面體形納米顆粒的光催化活性。實驗結果表明,大量暴露{101}面的銳鈦礦相氧化鈦納米棒具有比暴露各種晶面的多面體形銳鈦礦相氧化鈦納米顆粒更高的光催化活性。其高的光催化活性的原因比較復雜,可能來自一維棒狀結構高的載流子遷移速率而導致的電子空穴對復合幾率的降低,也可能來自電子空穴對在不同晶面結構的表面上的復合幾率的不同。
              發展了原位摻氮進入TiO2晶格的新方法(前驅物分解法),氮的摻雜和氧化鈦的晶化同時形成,避免了TiO2直接氮化或者TiN氧化而引起的晶格畸變。這種方法制備的氮摻雜的氧化鈦,在可見光區有寬的吸收和并具有高的可見光催化活性。另外,該方法簡單易行,適合大規模制備摻氮的氧化鈦納米晶。
              不同形貌的氧化鈦納米結構進行表面氮化處理后具有可見光催化活性。表面氮化處理并不會破壞納米結構的基本結構和形貌,氮化后的產物表現出良好的可見光催化活性,并且其結構對光催化活性的影響的優勢依然得到保持。這為從紫外光催化向可見光催化的簡單過渡提供了一種有效的方法,也推進了光催化的真正實用化(可見光催化的最終實現)。


                  關鍵詞:
                  二氧化鈦 光催化劑 低維納米結構 納米棒 亞甲基藍降解
                  作者:
                  楊松旺
                  學位授予單位:
                  中國科學院上海硅酸鹽研究所
                  授予學位:
                  博士
                  學科專業:
                  材料科學與工程
                  導師姓名:
                  高濂
                  學位年度:
                  2006
                  語種:
                  中文
                  分類號:
                  TN304.21 TQ426.8

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